我學者首次提出移動催化概念
來源：科技日報 時間：2024-03-01 10:49
記者2月29日從中國科學院山西煤炭化學研究所獲悉，該單位副研究員張斌、研究員覃勇團隊與副研究員劉星辰合作，在化學催化領域率先提出了移動催化概念，并報道了首個移動催化的實例。相關成果日前發表于《德國應用化學》。
負載型金屬催化劑在化學工業中發揮著至關重要的作用。通過高效催化劑的研發，能夠顯著降低能耗，發展新的綠色化學過程。一般認為，載體上的金屬原子提供催化反應的活性位點，而活性金屬位點是靜止不動的。這導致載體上遠離金屬位點處的中間體無法轉化，限制了金屬催化劑效率的提升。
團隊通過多重氣相脈沖鍵合策略，將配體保護的鉑單原子鍵合在氧化鈰載體上，利用二氧化碳加氫反應中原位產生的氫離子和一氧化碳的配位作用，將配體保護的鉑單原子轉化形成載體表面可移動的分子，通過提高活性中心與二氧化碳在氧化鈰載體吸附產生的碳酸鹽中間體之間的碰撞概率，獲得了極高的逆水煤氣催化效率。移動催化為設計各種高效非均相催化劑和其應用提供了一種前景廣闊的策略。
移動催化概念的提出，旨在解決高分散催化劑在苛刻環境容易團聚、不能轉化載體表面吸附物種等難題，通過構筑真實反應條件下可在載體上可逆鍵合和遷移、催化的金屬活性中心，提升金屬中心和反應分子或中間體的碰撞幾率，進而提升反應效率。
為構筑這種可逆鍵合物種，研究人員發展出一種多重脈沖氣相吸附策略，使用原子層沉積技術前驅體與氧化鈰載體發生多次半反應，構筑配位結構相同，但覆蓋度不同的催化劑。通過自主設計建設的原子層沉積—紅外—質譜聯用系統，研究人員實時觀測鉑前驅體與氧化鈰表面之間的化學反應。
在逆水煤氣反應中，該催化劑不僅呈現出極高的轉化頻率，還產生了反常的轉化頻率—負載量相關性，即相近表觀活化能下，具有相近初始配位結構的鉑分子片段的本征活性隨鉑原子覆蓋度的降低而明顯提高。移動催化概念的提出，為認識催化過程的動態行為和理解催化過程的復雜性提供了新的角度，為進一步解決高效催化劑設計和理論研究提供良好的研究基礎。（韓榮）
責任編輯：許艷
